CMRC 構造物性研究センター

KEK

Project

量子ビームを用いた多自由度強相関物質における動的交差相関物性の解明

プロジェクトリーダー:佐賀山 基

強相関電子系においては強い電子間相互作用により電子は局在性を獲得し、スピン、軌道占有自由度、軌道角運動量、等の自由度が顕在化して電荷や格子と結合します。複数の自由度が同時に秩序化するとき、交差相関は磁化-電場、電気分極-磁場など共役関係にない外場応答を発現せしめ、単体で高度な機能を実現することがこれまでの研究からわかってきました。なかでも、磁性と強誘電性は相関が弱いためにデバイスとしての実用化は難しいと考えられていましたが、2003年に磁性強誘電体(マルチフェロイクス)とその巨大電気磁気効果が報告されて以来盛んに研究が行われて飛躍的にその性能が向上し、近年ではその動作は動的な領域まで拡張されています。THzからGHz帯は測定技術の発達から急速に研究が発展しつつあるフロンティアであり、微視的な機構を理解するための構造物性的な研究が求められています。
 本プロジェクトではCMRCで利用可能な放射光、ミュオン、中性子を活用し、複数の自由度が同時に状態を変化させる動的な交差相関特性を解明することを目的とします。複数のプローブによって得られた結果から電子状態と多自由度間相互作用を多角的に評価し、定量的な議論に耐えうるフレームワークの構築を目指します。

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分子システムにおける物性制御

プロジェクトリーダー:熊井 玲児

In this project, electronic correlation in molecular crystal systems is being investigated to elucidate novel phenomena such as superconductivity, ferroelectricity and charge ordering. One of our goals is to elucidate the origins of physical properties from crystal structural information. For this purpose, we performed crystal structure analysis of various molecular systems including organic thin films under external conditions.
In the first period of the CMRC, we conducted many structural studies on organic ferroelectrics. Recently we succeeded in making a high-quality thin film of organic ferroelectric and evaluated it by using the diffraction of synchrotron radiation as follows.
In addition, we started the commissioning of the thin film diffractometer installed in BL-7C, Photon Factory, KEK. This will accelerate the structural investigation of thin films.

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強相関酸化物超構造を用いた新奇量子状態の観測と制御

プロジェクトリーダー:組頭 広志

遷移金属酸化物は、銅酸化物の高温超伝導、Mn酸化物の超巨大磁気抵抗効果に代表される異常物性を示すことから盛んに研究されてきました。これらの異常物性は、電荷・スピン・軌道の自由度の競合により生じています。つまり、これら の自由度をヘテロ構造や量子井戸構造といった「超構造化」により制御することで、バルクでは発現しないような物性を示す新規物質の開拓が可能です。 近年、酸化物薄膜作製技術の発展により、強相関酸化物における原子レベルでの構造制御が現実のものとなっており、この「超構造」を用いた研究が物性物 理学における大きな一つのトレンドとなっています。この強相関酸化物における 超構造研究を推進するためには、酸化物超構造内の数nm領域で発現する新奇な 量子(電荷・スピン・軌道)状態を精密に決定することが鍵となります。そのため、本プロジェクトでは、放射光・中性子・ミュオン・陽電子といった量子ビ ームを駆使して酸化物超構造で発現する量子状態を明らかにし、その知見に基づいて新たな量子物質を設計することを目的とします。酸化物分子線エピタキシーという「作る」技術と量子ビームという「見る」技術の高いレベルでの融合 により、酸化物超構造を 用いた新たな新奇物性の開拓を目指します。具体的なテー マは、
1. 酸化物量子井戸構造への軽元素ドープによる超伝導の探索
2. 酸化物へテロ界面における電荷移動現象を用いた新奇な界面磁性の設計と制御
3. 多重量子井戸構造における量子干渉を利用した金属-絶縁体相制御
です。

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強相関電子系における局所構造誘起バルク現象の研究

プロジェクトリーダー:藤田 全基

本プロジェクトでは,複数の量子ビームを用いて,実空間の結晶構造とエネルギー波数空間の電子構造を超精密に測定し,強相関電子系における局所構造変化とバルク物性発現の関係解明を目指します。

強相関電子系では,強い電子間クーロン相互作用や磁気相互作用,原子間結合力などが複雑に拮抗して系の基底状態が決まります。銅酸化物における高温超伝導は,強相関電子系の学理の代表格で,キャリアドープされたMott絶縁体として理解が進んできました。ところが最近,僅かな局所結晶構造の変化が基底状態の違いを誘起する可能性に注目が集まり,出発点となる母物質の物性について,構造の特異性を考慮した包括的議論が湧き起こっています。電子ドープ型超伝導体の母物質であり,Nd2CuO4(T')構造を持つ銅酸化物R2CuO4(R: Pr, Nd, Eu...)は,ホールドープ型超伝導体の母物質でK2NiF4(T)構造のLa2CuO4 と同様にMott絶縁体であると考えられてきました。しかし,最適アニール処理を施したT'構造の薄膜では,キャリアドープとなる元素置換がなくても超伝導が発現する"非ドープ超伝導"現象が報告されました。これまでのバルク試料では,完全に取り除けない構造の局所乱れ(頂点酸素の存在やCuO2面の元素欠損)が磁気秩序を誘起し,バンド構造にエネルギーギャップを生じた結果,絶縁体化しているとの提案もされるに至っています。このことは,超伝導機構の理解に直結する母物質の基底状態の再考を促し,構造パラメータを考慮した一段高い視点から電子相関の電子ホール対称性を論じることの必要性を示しています。同時に,二次元CuO2面が取り得る多彩な基底状態とそのスイッチング現象という新機能の可能性を提示しています。しかし,物性変化や基底状態の違いの要因と考えられるアニールによる構造変化に関しては,充分な情報が未だに得られておらず,化学分析から見積もられる僅か2, 3%程度の酸素量の違いが,どのようにして超伝導発現というバルク物性の変化につながるかはわかっていません。僅かな構造変化が誘因と考えられるバルク物性の変化は,電子ドープSrTiO3のTiサイトをMn置換することで起こる熱伝導率の低減と熱起電力の増大,あるいは,微量Tiドープが引き起こすCa3Ru2O7の金属絶縁体転移にも見られ,より一般的な現象である様相が伺えます。そこで本プロジェクトでは複数の量子ビーム,複数の測定手法を駆使して,僅かな構造変化が如何にバルク物性の発現につながるかを研究します。これにより局所構造が誘起する創発現象の研究を,強相関電子系におけるひとつの潮流にしたいと考えています。

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P-V-T-dε/dt 構造物性

プロジェクトリーダー:船守 展正

高圧力科学は、1980年代以降、放射光利用の静的圧縮実験を中心に大きく発展してきました。本プロジェクトでは、放射光利用の動的圧縮実験を中心に据え、時間軸に焦点をあてることで高圧下のダイナミクス研究を推進します。静的圧縮と動的圧縮という歪速度(dε/dt)の大きく異なる圧縮手法を駆使し、天体の衝突、マントルの対流、地震活動、あるいは、金属やセラミックスの変形や破壊など、時間発展の理解が不可欠な現象を主なターゲットとして、地球惑星分野や物質材料分野における新しい高圧力科学の展開を図ります。

 放射光利用に限定しなければ、静的圧縮実験と動的圧縮実験は、ともに長い歴史を持ちます。しかし、静的圧縮と動的圧縮では、同一の試料に対して、大きく異なった現象が観察される場合もあり、矛盾している(あるいは、比較することに意味がない)と受け取られることも少なくありません。例えば、静的圧縮で観察される相転移系列が動的圧縮(の回収実験)では観察されない、あるいは逆に、静的圧縮では観察されない電気伝導度の上昇が動的圧縮では観察されるなどの報告があります。
動的圧縮実験では、多くの場合、多段衝撃波と解放波が試料内部を通過して複雑な履歴を持つため、回収試料の測定で得られる情報は、静的圧縮実験の場合よりも更に限定的です。したがって、動的圧縮実験では、その場測定がより重要になりますが、放射光利用の動的圧縮実験は始まったばかりであり、高強度レーザー駆動の衝撃高圧力下その場時分割測定技術の開発と高度化を早急に進める必要があります。将来的には、KEKの次期放射光源において、静的圧縮の二本の専用ビームライン(大型プレス、ダイヤモンドアンビルセル)とともに、動的圧縮の専用ビームライン(レーザーショック)として整備したいと考えています。
 本プロジェクトでは、静的圧縮と動的圧縮の研究者が連携して、歪速度の大きく異なる二つの圧縮条件下において、XRD、XAFS、イメージングなどの測定を体系的に行い、時間軸に焦点をあてることで高圧下のダイナミクス研究を推進する計画です。観察された現象を歪速度で整理することで統一的に理解し、静的圧縮と動的圧縮を融合させ、P-V-T-dε/dt構造物性科学として確立することを目指しています。

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中性子とミュオンの連携による「摩擦」と「潤滑」の本質的理解

プロジェクトリーダー:瀬戸 秀紀

摩擦や潤滑という現象は、我々の身の回りのあらゆる場所で起きていますが、摩擦・潤滑を起こしている界面で何が起きているかについては、未だに解明されていない点が多く残されています。例えば、アモントンとクーロンが提唱した、(1) 摩擦力は見かけの接触面積に依存しない、(2) 摩擦力は荷重に比例する、(3) 動摩擦力は静摩擦力より小さく、速度に依存しない、という法則が広い範囲で成立することがよく知られていますが、この法則に関する統一的な説明は未だになされていません。
摩擦・潤滑を起こしている界面では、分子や原子といったミクロスケールからマクロスケールに至るまでの、様々なスケールの現象が複雑に絡み合って、全体の現象を形成しています。その全貌を解明するためには、摩擦・潤滑界面のその場観察を様々なサイズスケールで、とくに、解明されていない点の多いミクロスケールで行うことが必要です。
本プロジェクトでは、中性子やミュオンを利用して、摩擦・潤滑界面におけるミクロスケールでの構造と運動状態を観察することで、摩擦や潤滑の現象の本質を明らかにしようとしています。



摩擦と潤滑を記述するストライベック曲線の模式図。境界潤滑領域では固体表面同士が接触しているため摩擦係数が大きいが、動き出すと摩擦面に潤滑油が入り込んで摩擦係数が下がる。(混合潤滑)そして運動中は摩擦面が潤滑油によって覆われ摩擦係数が減少する。(流体潤滑)


タイヤに含まれるゴムとフィラーの運動状態をミュオンと中性子で観察する。


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元素戦略 電子材料

プロジェクトリーダー:村上 洋一

元素戦略プロジェクトは、希少金属などの深刻な供給不足に対応するため、2013年度よりスタートした国家プロジェクトです。本プロジェクトでは、我が国の産業競争力に直結する以下の4つの材料領域が設定されました:磁性材料、触媒・電池材料、構造材料、電子材料。革新的な希少元素代替材料を創出するため、各材料領域においては、電子論・材料創製・機能評価の3つのグループの密接な連携・協働のもとに、機能性物質の理論的解明、新物質の作製、その特性評価、をそれぞれ行っています。電子材料領域では、東京工業大学の拠点(細野秀雄拠点長)元素戦略センターを中心に、副拠点としてKEKと物質・材料研究機構が参画しています。KEKでは物質構造科学研究所の構造物性研究センターがこの任を負っています。構造物性研究センターの4名のメンバー(村上、組頭、山浦、小嶋)がそのPrincipal Investigatorとなり、主体的に研究に取り組んでいます。具体的には下記のような研究課題が進行中です。

1.鉄系超伝導体(LnFeAsO1-XHXなど)における構造・スピン・軌道状態の解明
2.2次元エレクトライドにおける構造と電子状態の解明
3.エレクトライドを用いた触媒反応機構の解明
4.酸窒化物強誘電体の精密構造と電子状態の解明
5.電気二重層トランジスタにおけるデバイス動作下での構造と電子状態の解明
6.中性子散乱による超伝導ギャップと磁気励起スペクトルの同時決定
7.遷移金属酸化物の水素アニオン系の研究
8.半導体中の水素の電子状態

 本プロジェクトでは、放射光・中性子・ミュオンの専門家が互いに協力して、上記の研究課題に取り組んでいます。下図には、その研究において主に用いられるビームライン群および実験装置が示されています。


KEK物構研における放射光科学研究施設・中性子科学研究施設・ミュオン科学研究施設(下段)と元素戦略研究で主に用いられるビームラインに設置された実験装置(上段)。


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元素戦略 磁性材料

プロジェクトリーダー:小野 寛太

Elements Strategy Initiative Center for Magnetic Materials (ESICMM) at National Institute of Material Science (NIMS) put its goals on (1) laboratory-scale synthesis of mass-producible high-performance permanent magnets free of critical scarce elements for the next generation and (2) framework-building and provision of basic science and technology that are needed in industrial R&D activities. For these goals, ESICMM focuses on theoretical search and mining of new permanent magnet materials, and simultaneously pursue every possibility of processing technology to improve the existing high-performance permanent magnet materials through cooperative activities in three research fields of computer physics, structural and property characterization, and material processing. Another important mission of ESICMM is to edify scientists who will contribute to sustain future developments in magnetic functional materials.
In CMRC, "in situ analysis using neutrons and x-rays" project has been started in July 2012 as an analysis group member of ESICMM. Complementally use of neutrons at J-PARC/MLF and synchrotron x-rays at Photon Factory is very useful in the characterization of magnetic materials from atomic scale to micrometer scale.
Figures show some results in the project. Figure 1 indicates the magnetic structure of Nd2Fe14B permanent magnet obtained by neutron powder diffraction at iMATERIA beamline of J-PARC/MLF. We have successfully determined the magnetic structure using pulsed neutrons for a short beamtime about an hour. Figure 2 shows the spin-wave dispersion of Nd2Fe14B permanent magnet determined by neutron Brillouin scattering at HRC beamline of J-PARC/MLF. Figure 3 shows the single crystalline analysis results of Sm2Fe17N3 permanent magnet using x-ray diffraction system at Photon Factory.

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