月例研究報告　11月

2014年12月10日

1. 共同利用状況など

【 サマーチャレンジ秋実習 】

　12月6, 7日にサマーチャレンジの秋実習がおこなわれた。中性子では、演習課題03（結晶の構造を読み解く）を高分解能粉末中性子回折装置SuperHRPD（BL08）を用いて実施した。参加者は4名。

図1.　

2. 研究グループの活動状況

(1) 量子物性グループ

【BL12高分解能チョッパー分光器HRC】

HRC研究会

　BL12のS型課題に関するHRC研究会を以下のように開催した。30名の参加があった。

　日時：2014年11月27日13:30-17:50
　場所：KEK東海1号館116

• 　1. 運営
  　　　伊藤晋一　　これまでの5年間の研究
  　　　益田隆嗣　　今後および来年度研究計画
• 　2. 技術
  　　　井畑良明　　夏期作業における工程管理
  　　　川名大地　　ソフト整備・チョッパー制御
  　　　杉浦良介　　超伝導電磁石導入での磁場計算
• 　3. 成果と研究計画
  　　　伊藤晋一　　中性子ブリルアン散乱と金属強磁性体SrRuO₃の磁気励起
  　　　井深壮史　　γ-FeMn反強磁性体の高エネルギー領域におけるスピン波励起
  　　　横尾哲也　　量子スピン系における多自由度
  　　　林田翔平　　マルチフェロイクス物質RFe₃(BO₃)₄(R=Nd,Tb)の非弾性中性子散乱
  　　　池田陽一　　層状二次元ニッケル酸化物の縞状及び市松模様状秩序
  　　　佐藤卓　　　BiTeIのラシュバスピン分裂間遷移観測の可能性
  　　　桑原慶太郎　充填スクッテルダイトの多重項励起
  　　　長谷正司　　スピン3/2反強磁性交替鎖物質RCrGeO₅(R=Y or ¹⁵⁴Sm)の磁気励起
  　　　小野寛太　　元素戦略磁性材料での研究
• 　4. 主査講評
  　　　守友浩（中性子PAC委員）

(2) ソフトマターグループ

【研究成果】

　論文等

• 　1.　K. Sadakane, H. Endo, K. Nishida, and H. Seto,
  　　　J. Sol. Chem. 43 (2014) 1722.
• 　2.　R. Motokawa, H. Endo, S. Yokoyama, S. Nishitsuji, T. Kobayashi, S. Suzuki, and T. Yaita,
  　　　Scientific Reports 4 (2014) 6585.
• 　3.　S. Taminato, M. Hirayama, K. Suzuki, N. L. Yamada, M. Yonemura , J. Y. Son, and R. Kanno,
  　　　Chem. Comm., accepted.

　受賞等

　山田悟史助教の第12回中性子科学会奨励賞受賞が決定した（研究成果：J-PARCにおける試料水平型中性子反射率計SOFIAの開発）。12月11日より開催される日本中性子科学会第14回年会にて受賞講演を行う予定である。

　水/2,6ジメチルピリジン/テトラフェニルホウ酸ナトリウムにおけるナノ構造形成

　陽イオンが親水性かつ陰イオンが疎水性であるテトラフェニルホウ酸ナトリウムを水と有機溶媒2,6ジメチルピリジンに加えた場合に見 られる変化について、目視観察、光学顕微鏡観察、及び中性子小角散乱実験により調べた。その結果、無塩系で310K〜390Kで現われる2相分離領域が、 塩を加えることにより縮小して水と有機溶媒が混合しやすくなることが分かった。また水richの混合物に85mol/Lの塩を加えた場合、338Kより高 温側で不規則構造だったものが、338K以下でラメラ構造になることが分かった。これは水/3メチルピリジン/テトラフェニルホウ酸ナトリウム系で見られ た振る舞いと同じ現象であると考えられる。この結果は、Sadakane et al., J. Sol. Chem. 43 (2014)1722 よりpublishされた。

図2.　水/2,6ジメチルピリジン/テトラフェニルホウ酸ナトリウムの混合系の光学顕微鏡観察の結果。T>338Kでは一様だがT≤338Kではオニオンが出現する。

【 BL06中性子共鳴スピンエコー装置群VIN-ROSE 】

　装置整備状況

　VIN-ROSEでは、夏の休止期間中に遮蔽体内部の電気関係の工事(ケーブルラック・照明・コンセント) 等を行い、実験再開に備えている。ビーム運転再開後、偏極ビーム実験を行い、今年度中にエコーシグナル観測を目指している。

図3.　電灯の灯ったBL06分光器室内部

【 BL16ソフト界面解析装置SOFIA 】

　中性子集光ミラー実験

　SOFIAでは、微小試料における効率的な反射率測定のために京大・理研と共同で金属基板をベースとした1次元楕円集光ミラーの開発を 行っている。具体的には、アルミにニッケルリンめっきを施した基板に超精密切削加工を施し、表面粗さがRMS(Root Mean Square)で1 nm以下に研磨した基板を製作、これに多層膜スーパーミラーを蒸着することで、高い形状精度と反射率を実現することを目指している。この方法のメリットは 基板の形状加工が容易なことで、将来的には2次元の回転楕円体集光ミラーの製作が可能であると期待できる。我々は、昨年度に1次元楕円集光ミラーを試作 し、今年度の夏前に0.56 mm(半値全幅)の集光像を得ることに成功した。その後、ミラーの加工によって生じる形状誤差によって生じるミスアライメントに対応するための据え付け方 法等を再検討し、組み上げた際のミラー形状の改善を試みた。11月に実際に中性子ビームを用いて検証実験を行ったところ、ミラー形状の改善の結果0.47 mm(半値全幅)までビーム像を狭めることに成功した。この結果は最終目標である0.1 mmには足りていないが、一連の試作で集光ミラーの加工・据付に関する様々な知見を得ることが出来た。現在、この知見をもとに製作プロセスの再検討を行っ ており、新たに製作を開始した次のバッチで形状のエラーによる傾き誤差が30 μrad以下(RMS)の精度を達成し、目標値である0.1 mm集光の到達を目指す。

図3.　集光ミラーにより絞られたビーム像

(3) 水素貯蔵基盤研究グループ

【 BL21高強度全散乱装置NOVA 】

　同位体置換Sm₄Ti₉O₂₄ガラスの中性子散乱測定

　Sm₄Ti₉O₂₄ガラスの屈折率は2.32であり他のランタニド含有ガラスLn₄Ti₉O₂₄ (Ln＝La、Nd)よりも高い値を示す。高屈折率ガラスは光ピックアップの小型化など実用上大きな重要性をもっている。Linesによるガラスの屈折率を経験的な局所構造からの推算法[1]を確かめるために、Sm₄Ti₉O₂₄ガラスの中性子散乱測定をMLF BL21(NOVA)を用いて行った。金属元素TiおよびSm周囲の局所構造を解析するために3種の同位体置換試料、¹⁵²Sm₄Ti₉O₂₄、¹⁵⁴Sm₄Ti₉O₂₄、¹⁵⁴Sm₄0Ti₉O₂₄をガス浮遊法により作製した。この試料は、同位体不純物として含まれる¹⁴⁹Smが中性子波長約1Á ^-1に巨大な共鳴散乱を示すため、構造因子の解析の際には注意深い吸収補正が必要であり、標準の解析プログラムの修正も行った。
　最終的に良好な構造因子S(Q)が3種独立に得られた。このデータを用い、金属元素周囲の酸素原子の配位構造、逆モンテカルロ法による構造モデルの生成 を行った。現時点での結果は、Ti周りのOの結合距離・配位数はそれぞれ4.68 Á ，4.7個およびSm周りでは2.46 Á ，7.2個である。
　現状ではSm周辺の局所構造に不確定なところがあるのでさらにX線散乱、他の同位体を用いた測定結果を合わせた解析を続行している。

　尚、本成果は、J-PARCシンポジウムのプロシーティングとして受理されている。
　Neutron Diffraction Study of Isotope Enriched Glassy Sm₄Ti₉O₂₄
　K. Maruyama¹, Y. Arai², S. Sato¹, M. Sanada¹, T. Otomo³, K. Suzuya⁴ and K. Itoh⁵
　Niigata Univ.¹, JAXA², KEK³, J-PARC Center⁴, Okayama Univ.⁵

　[1] M. E. Lines: Phys. Rev. B 43 (1991) 11978.

NOVA研究会

　BL21のS型課題の予備審査を兼ねた研究会を下記のとおり開催した。

　日時：平成26年11月26日　13:30~ 17:50
　場所：号館2階輪講室2

• 　13:30~14:10　　NOVA全体報告 大友季哉（KEK物構研）
• 　14:10~14:30　　NOVAその場測定環境整備　池田一貴（KEK物構研）
• 　14:30~14:50　　NOVAオンラインデータ解析　大下英敏（KEK物構研）
• 　14:50~15:10　　超イオン伝導体（ガラス、結晶）のイオン伝導経路の解明　福永俊晴（KUR）
• 　15:10~15:30　　結晶PDF解析の高度化　樹神克明（JAEA/QuBus）
• 　15:50~16:10　　合金系水素貯蔵材料の水素化特性と構造との相関の解明　榊浩司（産総研）
• 　16:10~16:30　　軽水素を大量に含む液体・非晶質試料の新しい構造解析手法の開発　亀田恭男（山形大）
• 　16:30~16:50　　超イオン伝導メルトの構造解析　川北至信（JAEA/J-PARCセンター）
• 　17:10~17:50　　全体討論・まとめ
• 　　　　　　　　　主査講評・神山崇（KEK物構研）

(4) KENS-DAQグループ

【 LiTA検出器開発 】

　KENS DAQグループでは様々な中性子検出器システムを開発している。最近では中性子2次元検出のLiTA12システムを完成及び機能追加し、2013年9月と2014年7月に機構報告をしている。高計数率機能で、50Mcps（2Mcps/cm²）の測定を40％程度の中性子検出効率で達成した。また、排他処理機能追加で、切らないシンチレータも使用できるようになった。今回は重心計算により、0.4mmピクセルサイズで測定できるようになった。
　排他処理機能の原理は、マルチカウントを防ぐために、信号があったときに近隣のピクセルと比較し、このピクセルが一番大きい場合に中性子データとし、周 りを捨てる。重心計算では、捨てる周りのピクセルともっと細かく大きさの比較に使用して、実配置よりも細かい位置を求められる。図5に切らないシンチレー タ（5cm角1.0mm厚の⁶Liガラスシンチレータ）を内蔵した検出器の前に、中性子を通さないカドミウムの「KENS」文字を 貼り付けている様子を示す。図5の(a)は実配置の3mmピクセルサイズのデータである（90°回転しているので注意）。文字が小さすぎで判別が難しい。 (b), (c), (d)は縦横それぞれで2倍、4倍、8倍の細かさで重心計算したデータであり、ピクセルサイズが1.5mm、0.8mm、0.4mmと細かくなっている。 文字の上下にうっすらと養生テープの影も確認できる。これらのデータは1個ごとの中性子の情報を保存するイベント方式で保存していて、何度でも違う条件で 計算することができる。また、この場合の最高計数率は、光が広がるために低くなるが、3Mcpsまで得られている。これらのデータは、均一性を良くするた めに、カドミウム文字がない状態で採ったデータで強度補正している。また、J-PARCのMLF/BL16で測定した。高位置分解と高計数率から、小角散 乱実験などに期待される。

図5.　検出器に設置したカドミ文字（左）と重心計算機能の効果（右）