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月例研究報告 10月

1. 研究グループの活動状況

(1) 量子物性グループ

【 BL12高分解能チョッパー分光器HRC 】

◆ 研究成果

反強磁性体CeRh2Si2のsingle-q/multi-q秩序相における面内異方性

 MnSiにおけるSkyrmion格子相の発見以降、複数の磁気伝播ベクトルで表されるmulti-q磁気秩序は凝縮系物理学の分野で多大な関心を集めるテーマの一つである。multi-q秩序の起源としては古くはDzyaloshinskii-Moriya(DM)相互作用が重要と考えられてきた[1]。しかし、近年多数見つかっているGd系のSkyrmion格子相ではDM相互作用は本質的ではなく、例えばGdRu2Si2では伝導電子と局在電子の結合によりSkymion格子相が再現できることが示されている[2,3]。このmulti-q秩序を研究する際に、中性子を含めた散乱実験では単一の磁気伝播ベクトルを持つsingle-q秩序のマルチドメイン状態と見分けることが容易ではないという問題がある。また、multi-q秩序を実現する微視的メカニズムに関する実験的な研究例も現時点では不足している。そこで本研究ではsingle-qからmulti-qへの連続転移を示す共線的反強磁性体CeRh2Si2に対し、一軸応力下の電気抵抗・磁化・中性子弾性散乱測定を行いsingle-qとmulti-qを実験的に見分けることを試みた。さらには高分解能中性子粉末回折と中性子非弾性散乱を用いてmulti-q秩序のミクロな起源を考察した。
 CeRh2Si2は正方晶の結晶構造を持ち、TN1 = 36 KとTN2 = 24 Kで逐次の反強磁性相転移を起こす[4]。TN1以下のAF1相はq = (1/2, 1/2, 0)のsingle-q秩序を示す。AF1相では結晶の回転対称性に由来してq’ = (1/2, -1/2, 0)も現れ、これらがマルチドメイン状態を形成していると考えられている。TN2以下のAF2相はq = (1/2, 1/2, 0), (1/2, -1/2, 0), (1/2, 1/2, 1/2), (1/2, -1/2, 1/2)の4つのqで表されるmulti-q秩序を示す[5]。我々は一軸応力下の磁気Braggピークの温度変化をJRR-3の5G PONTA分光器で測定し、さらに一軸応力中の磁化・電気抵抗測定の結果と合わせて、single-qであるAF1相がc軸まわりに2回回転対称性を持ち、さらに低温のAF2相ではmulti-q秩序の形成とともに4回回転対称を回復することを明らかにした。AF1相では秩序に伴う面内の格子歪みが期待されるため、BL08 SuperHRPDを用いた粉末回折実験を行った。この測定では精度内で歪みは検出されず、格子の変形はあってもδd/d ~ 9.0×10-5以下であることが明らかになった。また、系の磁気的相互作用を調べるために、BL12 HRCを用いて非弾性中性子散乱実験を行った。AF2相において、遷移エネルギー8 meV付近に磁気励起を発見した。線形スピン波理論に基づくフィットから、正方格子面内の第一近接、第二近接スピン間に働く反強磁性相互作用J1, J2が系に支配的であることを明らかにした。ただし、これらのみによってはCeRh2Si2がもつsingle-q秩序とmulti-q秩序のエネルギーの縮退を解くことはできない。そこでGdRu2Si2のSkyrmmion格子相を再現するために用いられたbiquadrutic項[3]を導入すると縮退が解け、multi-qの基底状態が安定化し得ることが示された。
 本研究の成果はPhysical Review Bにおいて出版された[6]。
 

[1] A. N. Bogdanov et al., Sov. Phys. JETP 68, 101 (1989).
[2] R. Ozawa et al., Phys. Rev. Lett. 118, 147205 (2017).
[3] S. Hayami et al., Phys. Rev. B 95, 224424 (2017).
[4] B. H. Grier et al., Phys. Rev. B 29, 2664 (1984).
[5] S. Kawarazaki et al., Phys. Rev. B 61, 4167 (2000).
[6] H. Saito et al., Phys. Rev. B 108, 094440 (2023).

 

図1. CeRh2Si2の中性子粉末回折スペクトル。(4, 4, 0)反射。

 

図2. AF2相の磁気励起スペクトル及び分散関係。

 

◆ 論文等

  • Hiraku Saito, Fusako Kon, Hiroyuki Hidaka, Hiroshi Amitsuka, Cho Kwanghee, Masato Hagihala, Takashi Kamiyama, Shinichi Itoh, and Taro Nakajima,
    "In-plane anisotropy of single-q and multiple-q ordered phases in the antiferromagnetic metal CeRh2Si2",
    Phys. Rev. B 108, 094440 (2023).
  • Seno Aji, Tatsuro Oda, Yukako Fujishiro, Naoya Kanazawa, Hiraku Saito, Hitoshi Endo, Masahiro Hino, Shinichi Itoh, Taka-hisa Arima, Yoshinori Tokura, and Taro Nakajima,
    "Direct observations of spin fluctuations in hedgehog–anti-hedgehog spin lattice states in MnSi1−xGex (x = 0.6 and 0.8) at zero magnetic field",
    Phys. Rev. B 108, 054445 (2023).

 

(2) ソフトマターグループ

【 BL06中性子共鳴スピンエコー装置群VIN-ROSE 】

◆ 論文等

  • Seno Aji, Tatsuro Oda, Yukako Fujishiro, Naoya Kanazawa, Hiraku Saito, Hitoshi Endo, Masahiro Hino, Shinichi Itoh, Taka-hisa Arima, Yoshinori Tokura, and Taro Nakajima,
    "Direct observations of spin fluctuations in hedgehog–anti-hedgehog spin lattice states in MnSi1−xGex (x = 0.6 and 0.8) at zero magnetic field",
    Phys. Rev. B 108, 054445 (2023).

 

【 BL16ソフト界面解析装置SOFIA 】

◆ 受賞

  • 宇山允人,
    "Elucidation of structural changes through drying process for polyether modified silicone vesicle systems by using Rheo-SANS & NR",
    日本油化学会オレオマテリアル部会, オレオマテリアル賞,
    (2023-09-07).

 

(3) 水素貯蔵基盤研究グループ

【 BL21高強度全散乱装置NOVA 】

◆ 論文等

  • Hiroshi Yaguchi, Daisuke Morikawa, Takashi Saito, Kenji Tsuda, Masatomo Yashima,
    "High Oxide-Ion Conductivity through the Interstitial Oxygen Site in Sillen Oxychlorides",
    Adv. Funct. Mater. 33, 2214082 (2023).
  • Hajime Yamamoto, Hung-Cheng Wu, Atsushi Miyake, Masashi Tokunaga, Akio Suzuki, Takashi Honda, and Hiroyuki Kimura,
    "Magnetic Field-Induced Phase Transition in Ilmenite-Type CoVO3",
    Appl. Phys. Lett. 123, 132404 (2023).
  • Yasuo Kameda, Yuko Amo, Takeshi Usuki, Kazutaka Ikeda, Takashi Honda, Toshiya Otomo,
    "Direct Determination of the Relationship between the Intramolecular Oxygen-Hydrogen Bond Length and Its Stretching Vibrational Frequency of the Methanol Molecule in the Liquid State",
    J. Phys. Chem. B 127, 7758−7763 (2023).

 

(4) 構造科学グループ

【 BL08超高分解能粉末中性子回折装置 SuperHRPD 】

◆ 研究成果

反強磁性体CeRh2Si2のsingle-q/multi-q秩序相における面内異方性
(BL12と同一のため省略)

◆ 論文等

  • Riho Morikawa, Taito Murakami, Kotaro Fujii, Maxim Avdeev, Yoichi Ikeda, Yusuke Nambu, Masatomo Yashima,
    "High proton conduction in Ba2LuAlO5 with highly oxygen-deficient layers",
    Commun. Mater. 4, 42 (2023).
  • Hiroshi Yaguchi, Daisuke Morikawa, Takashi Saito, Kenji Tsuda, Masatomo Yashima,
    "High Oxide-Ion Conductivity through the Interstitial Oxygen Site in Sillen Oxychlorides",
    Adv. Funct. Mater. 33, 2214082 (2023).
  • Hiraku Saito, Fusako Kon, Hiroyuki Hidaka, Hiroshi Amitsuka, Cho Kwanghee, Masato Hagihala, Takashi Kamiyama, Shinichi Itoh, and Taro Nakajima,
    "In-plane anisotropy of single-q and multiple-q ordered phases in the antiferromagnetic metal CeRh2Si2",
    Phys. Rev. B 108, 094440 (2023).

 

【 BL09特殊環境中性子回折装置SPICA 】

◆ 論文等

  • Hiroshi Yaguchi, Daisuke Morikawa, Takashi Saito, Kenji Tsuda, Masatomo Yashima,
    "High Oxide-Ion Conductivity through the Interstitial Oxygen Site in Sillen Oxychlorides",
    Adv. Funct. Mater. 33, 2214082 (2023)

◆ プレスリリース

 

(5) 中性子光学研究グループ

【 BL05中性子光学基礎物理測定装置NOP 】

◆ 研究成果

A diffuse scattering model of ultracold neutrons on wavy surfaces (大阪大学 今城想平他)

 超冷中性子(UCN)はガイド管内を希薄気体のように輸送され、壁面の原子核による吸収や非弾性散乱によって失われる。これらの損失頻度はガイド管内でのUCNの滞在時間が長くなるほど増加する。この滞在時間の増加はUCNの拡散反射による平均輸送速度の低下によって引き起こされ、この拡散反射は管の表面粗さに起因した非鏡面散乱によって引き起こされる。ゆえに、表面粗さと拡散反射を正確に結びつけるUCN反射モデルが得られれば、設計段階で顕微鏡を用いた測定結果のみからガイド管の輸送能力を予測できる。ビームを輸送する場合、拡散反射の寄与が増加すると軌道が大きく分散するため飛行時間(TOF)分布形状が変化する。そこで本実験ではBL05ビームラインにて中性子ドップラーシフターが生成したパルスUCNを発散角度±6°以下にコリメートし、入射方向に対して 0°, 10°, 15°, 30° に傾けた円筒ガイド管 (長さ1000 mm、直径95.5 mm、アルミ製、表面を無電解ニッケルリンめっき処理) へUCNビームを入射し、取り付け角度の増加に伴う輸送効率の減衰とTOFピーク形状の変形を測定した (図3)。また、ガイド管と同じ手法で作成されたサンプルの表面を原子間力顕微鏡で測定し、UCNのde Broglie波長よりも大きな周期を持つ表面粗さをFourierフィルタを用いて抽出し、この粗さに由来する反射を幾何光学的な拡散反射モデルである microfacet BRDF model (mf-BRDF model) を用いて記述した。そして、UCN輸送シミュレーションで典型的に使用されるLambertの余弦則とmf-BRDF modelを同時に考慮することで、輸送後の速度分布をLambertの余弦則単独よりもよく説明できることを確かめた (図4)。今後はUCNの波長よりも小さな粗さ情報の拡散反射モデルへの組み込みを目指して研究を進めていく。

参考文献
[1] S. Imajo et al., Phys. Rev. C 108, 034605 (2023).

 

図3. Schematic diagram of the experimental setup.

 

図4. Comparison between the velocity distribution of pulsed UCNs injected and transported at an angle of 30° and a transport simulation calculated with different reflection models.

 

◆ 論文等

  • S. Imajo, H. Akatsuka, K. Hatanaka, T. Higuchi, G. Ichikawa, S. Kawasaki, M. Kitaguchi, R. Mammei, R. Matsumiya, K. Mishima, R. Picker, W. Schreyer, and H. M. Shimizu,
    "Diffuse scattering model of ultracold neutrons on wavy surfaces",
    Phys. Rev. C 108, 034605 (2023).