◆ 研究成果
Shastry-Sutherland 格子系化合物NdB4における4f 電子状態の解明
山内宏樹（JAEA）, 目時直人（JAEA）, 綿貫竜太（横国大）, Tao Hong（ORNL）, Jaime A. Fernandez-Baca（ORNL）, 萩原雅人（JAEA）, 益田隆嗣（東大物性研）, 吉澤英樹（東大物性研）, 伊藤晋一（KEK）
Shastry-Sutherland 格子上の磁気フラストレーション系として以前より知られている正方晶RB4化合物では、フラストレーションや多極子と関係しうる逐次相転移を伴う磁気秩序化を示すものがいくつかあり、NdB4もその一つである[1]。基底状態の磁気異方性やサイト間相互作用を明らかにするためには、磁性イオンである4f 電子の結晶場分裂状態の決定が重要である。本研究では、逐次相転移とともに複雑な磁気秩序化を示すNdB4におけるNd3+イオンの結晶場分裂の詳細を明らかにするために、J-PARC, MLFのHRC(BL12)において、粉末試料を用いた中性子非弾性散乱実験を実施した。
図1(a)は低エネルギー領域の中性子非弾性散乱スペクトル、図1(b)は高エネルギー領域の中性子非弾性散乱スペクトルを示したものである。2.8 meV, 12.4 meV, 14.5 meVに結晶場に起因する明確な磁気励起を観測した。帯磁率[1]と組み合わせて相補的に行った結晶場モデルの計算から、これらがそれぞれ基底状態→第1励起状態、基底状態→第2励起状態、第1 励起状態→第3励起状態に対応する結晶場励起であることがわかり、結晶場準位および波動関数を決定することに成功した[2]。図1(c)に得られた結晶場準位を示す。基底状態 |±5/2⟩ と2.8 meVにある第1励起状態 |±7/2⟩ による擬四重項が上の準位とは離れて存在する。この結果は磁気エントロピー[1]ともよく一致し、この擬四重項がNdB4の逐次相転移を担っていると考えられる。また、各準位の波動関数がほぼ一つの J 多重項 |±Jz⟩ で表され、混成が非常に小さいことがわかった。波動関数の混成が小さい理由は、一軸的かつ面内等方的な結晶場ポテンシャル \(\mathcal{H}_{\mathrm{CEF}} \approx \sum B_{l0}O_{l0}\) が支配的であるためであり、B七員環の層とNd層がc 軸方向へ交互に積層するNdB4の結晶構造を反映していることが明らかとなった。
[1] R. Watanuki, T. Kobayashi, R. Noguchi, and K. Suzuki, J. Phys.: Conf. Ser. 150, 042229 (2009).
[2] “Neutron Spectroscopy Study on Crystalline Electric Field Excitations in NdB4”, Hiroki Yamauchi, Naoto Metoki, Ryuta Watanuki, Tao Hong, Jaime A. Fernandez-Baca, Masato Hagihala, Takatsugu Masuda, Hideki Yoshizawa, Shinichi Itoh, J. Phys. Soc. Jpn. 94, 054705 (2025).
図1. NdB4の(a)低エネルギー領域および(b)高エネルギー領域の中性子非弾性散乱スペクトル。(c)結晶場準位および波動関数。
線形電気磁気効果物質Mn3Ta2O8のスピンダイナミクス
磁場により誘電性が変化したり、電場により磁性が変化したりする現象は、電気磁気効果とよばれ、古くより興味を持たれてきた。この現象はCr2O3において初めて観測され[1]、電場/磁場に対する磁化/電気分極の線形な応答が実験的に報告された。以後、電気磁気効果はさまざまな物質で研究され、近年では物性物理学における最も活発な研究分野の一つとなっている。本研究では線形電気磁気効果を示すMn3Ta2O8 に着目した[2]。この物質はT < 24 K で図2(a)に示すようにMn イオンのスピンがab 面内を向く共線的な反強磁性秩序を形成する。磁化率の測定よりワイス温度が－120 Kと見積もられ、転移温度に対して高温側に大幅にずれていることから強いフラストレーションの存在が示唆されている。
本物質のスピンダイナミクスを測定し、スピンハミルトニアンを決定するため、単結晶中性子非弾性散乱実験を行った。実験にはJ-PARCのHRC分光器とオークリッジ国立研究所のCTAX分光器を用いた。図2(b)に示すように、9 meV程度までのエネルギー領域で、複数のスピン波励起モードが観測された。8種類のハイゼンベルグ交換相互作用項と容易面異方性項を含んだスピンハミルトニアンに対して、線形スピン波理論（LSWT）による中性子スペクトルを計算し、パラメータフィッティングを行った。その結果、図2(c)に示されるように、実験を再現する計算スペクトルが得られ、スピンハミルトニアンが決定された。この解析により図2(a)に示す螺旋鎖内の相互作用 Jc1 が最も支配的であることが分かった。加えて Jc1 は、螺旋鎖間の相互作用 Jcc1 と競合しフラストレーションを有することも明らかにされた。さらなる解析により(3,1,0)付近における4 meVのモードの曲率は、フラストレーションの有無により符号が逆転することも明らかとなった。本研究で得られたフラストレーションに関する知見は、MEテンソルの評価などを通じて、Mn3Ta2O8の線形電気磁気効果を理解するうえで重要な役割を果たすと考えられる。
本研究成果に関する論文は、Journal of Physics: Condensed Matter誌に掲載された[3]。
[1] D. Astrov, J. Exp. Theor. Phys. 11, 708-9 (1960).
[2] K. Kimura et al., Inorg. Chem. 60, 15078–84 (2021).
[3] H. Kikuchi et al., J. Phys.: Condens. Matter 37, 195804 (2025).
図2 : (a) Mn3Ta2O8のab面に投影した結晶構造及び磁気構造。Mnサイトのみを記載している。黄色で示したMnはc軸方向に螺旋鎖を形成する。図中矢印は螺旋鎖の向きを示している。(b) HRCで測定された中性子非弾性散乱スペクトル。図中の黒曲線はLSWTを用いて計算された分散関係を示す。(c) LSWTを用いて計算された中性子非弾性散乱スペクトル。
◆ 論文等
◆ 論文等
◆ 研究成果
Measurement of neutron whispering gallery states using a pulsed neutron beam
KEK 市川豪、名古屋大学 三島賢二
重力相互作用を記述する一般相対性理論と量子力学に基づいた標準模型は、今日におけるほとんどの物理現象を説明し現代物理学の根幹を成しているが、これらの統一は未だ完成されていない。一般相対性理論と量子力学は相補的な状況を記述する理論であるため、両方を同時に検証する実験の例は少ない。そのため、重力と量子力学が同時に現れる、中性子によって実現されたユニークな物理系は数十年に渡って関心を集めてきた [1, 2]。
凹面鏡に冷中性子ビームを沿わせるように入射させると、中性子は鏡の表面ポテンシャルと遠心加速度によって束縛され、表面10 nmに局在化した量子状態（whispering gallery状態）を作る [3]。このときの加速度は地球重力の700万倍に相当する。重力と加速度の等価性から、whispering gallery状態は重力によって束縛された状態のアナロジーとして扱うことが出来る。重力によって束縛された量子状態は超冷中性子を用いて実現されており [2]、エネルギー準位は精密に測定され地球重力に対する相対精度は0.4%に到達している [4]。
中性子whispering gallery 状態を観測し、重力によって束縛された量子状態と比較することで等価原理の検証が可能となる。また、物質表面に局在した量子状態であるため中性子と物質に働く到達距離10 nmの未知相互作用探索も可能となる。
本研究では精密に研磨された曲率半径25 mm のSiO2 凹面鏡に中性子ビームを入射し(図3.a)時間分解能を持つ2次元検出器によって中性子whispering gallery状態を観測した。パルス中性子を用いた測定として世界初である。特徴的な干渉縞が理論計算と一致し(図3.b)、計算上の遠心加速度と1.9%の精度で一致した(図3.c)。また、凹面鏡表面のうねりや量子力学の計算を改善すれば1×10-4の精度の検証も可能であると導かれた。本研究で確立された手法は、等価原理の検証や未知相互作用の探索に活用することが出来る。
“Measurement of neutron whispering gallery states using a pulsed neutron beam”
G. Ichikawa and K. Mishima
Phys. Rev. D 111, 082008 (2025).
プレスリリース：https://j-parc.jp/c/press-release/2025/04/28001508.html
参考文献
[1] R. Colella et al., “Observation of Gravitationally Induced Quantum Interference”, Phys. Rev. Lett. 34, 1472 (1975).
[2] V. V. Nesvizhevsky et al., “Quantum states of neutrons in the Earth's gravitational field”, Nature 415, 297 (2002).
[3] V. V. Nesvizhevsky et al., “Neutron whispering gallery”, Nat. Phys. 6, 114 (2010).
[4] G. Cronenberg et al., “Acoustic Rabi oscillations between gravitational quantum states and impact on symmetron dark energy”, Nat. Phys, 14, 1022 (2018).
図3 : (a) Schematic picture of the concave mirror and the neutron whispering gallery state. The inset shows a photograph of the concave mirror. (b) Observed and theoretical distribution of the neutron whispering gallery. (c) The wavelength distribution in the region where the absolute value of the deviation angle less than 1 mrad.
◆ 論文等
◆ プレスリリース
