理化学研究所石橋極微デバイス工学研究室の松野丈夫専任研究員らの研究グループは、原子レベルの超格子薄膜技術を用いてイリジウム酸化物の電子相を制御し、磁性の出現と絶縁体化が密接に関係していることを解明しました。
近年、低消費電力デバイス実現のための材料として、トポロジカル絶縁体*1が注目されています。トポロジカル絶縁体の中には、理論的に実現可能と指摘されながらも、その発見に至っていないものがあります。その一つであるイリジウム酸化物は、電子のスピンと軌道運動が磁気的に相互作用する「スピン‐軌道相互作用」と、電子同士の相互作用である「電子相関」を併せ持つ物質です。この 2 つの相互作用の共存はこれまでにない「電子相関の効いたトポロジカル絶縁体」につながる可能性があると考えられています。
研究グループは、原子レベルで薄膜を積層できるパルスレーザー堆積法技術を用いて、ペロブスカイト構造を持つイリジウムの酸化物（SrIrO3）薄膜とチタンの酸化物（SrTiO3）薄膜を交互に積み重ねた超格子構造を作製しました（図1）。そして、チタン酸化物薄膜（図1右の暗い層）に挟まれたイリジウム酸化物薄膜（図1右の明るい層）の枚数を制御することにより、0.4 nm（原子2個程度）というスケールで結晶構造の制御に成功しました。これにより、イリジウム酸化物の電子相を精密に制御することが可能になり、磁性を持った絶縁体相から特殊な金属の一種である半金属相へと電子相が変化していく様子を連続的にとらえることができます。
図1 制作した超格子の模式図（左）と走査型透過電子顕微鏡像（右）
mはイリジウム酸化物の枚数を表す。走査型電子顕微鏡像では、明るい
層（イリジウム）と暗い層（チタン）が交互に積層していることが分かる。
図2 作製した超格子の物性
左は電気抵抗率a)およびその温度微分b)、右はホール
係数c)、面内の磁化のグラフd)。
赤矢印（m＝1）および黄矢印（m＝2）は電気抵抗率
の上昇に変化が見られる温度を表し、磁化の立ち上が
る温度ともよく一致していることから、m＝1、2 は磁
性と強く結合した絶縁体であると言える。
一方、m＝4、∞はホール係数の温度依存性から特殊
な金属の一種である半金属と分かる。また、m＝3 は
電気抵抗率、ホール係数、磁化においてm＝1、2 と
m＝4、∞の中間に位置し、ほぼ磁化が消失する点と
言える。
作製した超格子構造の物性を調べたところ、チタン酸化物薄膜に挟まれたイリジウム酸化物薄膜の枚数mが1 または2 と少ない構造では、非常に小さい磁化を持つ絶縁体であることがわかりました（図2d）。また、磁化が発生すると電気抵抗率が上昇することも明らかになり（図2b）、電子相関の寄与が大きいと考えられます。さらに、フォトンファクトリーおよびSPring-8の放射光を用いてm＝1 のスピン構造を決定したところ、磁性が電子相関だけでなくスピン‐軌道相互作用の影響を強く受けていることも明らかになりました。
また、mを増やすにつれて、より金属的になると同時に磁性が不安定になることも分かりました。m＝4 またはm＝∞（イリジウム酸化物のみの薄膜）では、磁性が消失するとともに、電子とホールがともに伝導に寄与する特殊な金属である半金属となりました。この半金属相では、スピン‐軌道相互作用は重要な役割を果たす一方で、電子相関は関与しません。さらに、中間のm＝3 は絶縁体と半金属の境目に位置し、磁性が消失する点となっています。これらの結果は、イリジウム酸化物における磁性の出現と絶縁体化が密接に関係していることを示しています。
本研究は、スピン‐軌道相互作用と電子相関の系統的な理解をもたらすとともに、イリジウム酸化物において期待されるさまざまな電子相を超格子構造によって自在に制御する可能性を示しました。理論で予測されながらも発見されていない新たな種類のトポロジカル絶縁体の実現、さらには低消費電力デバイスへの応用が期待できます。
本成果は米国物理学会のPhysical Review Lettersに掲載されました。
論文情報
Title: "Engineering a spin-orbital magnetic insulator by tailoring superlattices"[DOI: 10.1103/PhysRevLett.114.247209 ]
Authers: J. Matsuno, K. Ihara, S. Yamamura, H. Wadati, K. Ishii, V. V. Shankar, Hae-Young Kee, H. Takagi
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近年発見された物質で、物質内部が絶縁体である一方、物質表面だけは金属であるという性質を持つ。散逸の少ないデバイスの材料として注目されている。これまでに発 見されたトポロジカル絶縁体は、電子相関の関与しないものだけである。
